Le fond documentaire est constitué d’un important ensemble de lettres, cartes postales illustrées, notes, carnets, comptabilité, documents officiels, entre autres, témoins de l’entourage familial, affectif, professionnel et biographique de Rafael Bordalo Pinheiro.
Trois fonds importants sont en rapport direct avec l’histoire du Musée et de la collection : celui de Cruz Magalhães, fondateur du Musée et qui se rapporte à la période allant de 1914 à 1928, celui du Groupe d’amis et défenseurs du Musée Rafael Bordalo Pinheiro, pour la période allant de 1920 à 1945, et celui de Julieta Ferrão, première directrice du Musée. La collection réunit environ 3 250 documents.