La collection de peinture du Musée Bordalo Pinheiro est surtout constituée d’œuvres de Rafael Bordalo Pinheiro, qui traitent notamment des thèmes populaires, ou ont été exécutées dans le cadre de projets décoratifs et pour de la publicité.
Une pièce singulière est le portrait de Rafael par son frère, Columbano Bordalo Pinheiro. Plusieurs techniques figurent dans la collection, en particulier l’aquarelle. Cet ensemble réunit environ une centaine d’œuvres.