O fundo documental integra um conjunto expressivo de correspondência, postais ilustrados, anotações, agendas, contabilidade, documentos oficiais, entre outros, que reportam ao universo familiar, afetivo, profissional e biográfico de Rafael Bordalo Pinheiro.
Relacionados com a história do Museu e da Coleção, destacam-se três importantes espólios: de Cruz Magalhães, fundador do museu, referente ao período 1914-1928, do Grupo de Amigos Defensores do Museu Rafael Bordalo Pinheiro, entre 1920-1945, e de Julieta Ferrão, primeira diretora do museu. A coleção reúne cerca de 3250 documentos.